ΛΥΡΑ και τον Αλέκο Πατσιφά. Στη ΛΥΡΑ ξαναηχογραφεί τα τρία τραγούδια του Μίκη Θεοδωράκη και άλλα δώδεκα του ίδιου συνθέτη όπως τα "Βράχο βράχο τον καημό μου", "Βρέχει στη φτωχογειτονιά", "Καημός" κ.ά.

Το 1965 τραγουδάει εκπληκτικά τέσσερα τραγούδια του πρωτοεμφανιζόμενου τότε Μάνου Λοϊζου, ενώ σχεδόν παράλληλα κάνει μεγάλη επιτυχία με το "Μη μου θυμώνεις μάτια μου", του επίσης καινούργιου εκείνη την εποχή, Σταύρου Κουγιουμτζή.
Το 1966 ο Γιάννης Πουλόπουλος μπαίνει για τα καλά στη δισκογραφία.
Τα 45άρια δισκάκια του κυκλοφορούν σωρηδόν και εμφανίζεται για πρώτη φορά σε κινηματογραφικές ταινίες. Στους "Στιγματισμένους" με τον Γιώργο Φούντα και τη Μάρω Κοντού, όπου τραγουδάει μαζί με την Ελένη Κλάδη το "Πολύ αργά" και το "Σ' αγαπώ", στον "Τετραπέρατο" με τον Κώστα Χατζηχρήστο, όπου τραγουδάει το τραγούδι του Γιώργου Κατσαρού "Στον Πειραιά στον Πειραιά" και στο "Εκείνος κι εκείνος" με την Τζένη Καρέζη και τον Φαίδωνα Γεωργίτση, που τραγουδάει τη σύνθεση του Γιάννη Μαρκόπουλου "Ξεγυμνώστε τα σπαθιά".

Είναι όμως η εποχή του "ΝΕΟΥ ΚΥΜΑΤΟΣ".
Ο Γιάννης Πουλόπουλος το ακολουθεί.
Γράφει και συνθέτει δικά του τραγούδια όπως το "Θα 'θελα να 'χα" που γνωρίζει μεγάλη επιτυχία.
Στη συνέχεια συνεργάζεται με τον Γιάννη Σπανό (συμμετέχει στην Α και Β Ανθολογία ερμηνεύοντας αριστουργηματικά το "Παιδί μου ώρα σου καλή" σε ποίηση Γιώργου Βιζυηνού), με τον Δήμο Μούτση ("Το κορίτσι μου στ' άστρα"), με τον Κυριάκο Σφέτσα, το Νίκο Καλλίτση και το Νίκο Μαμαγκάκη ("Άνθη" και "Πέτρινα λουλούδια" σε στίχους του Βασίλη Βασιλικού).

Το 1967 έρχεται σε επαφή με τον Μίμη Πλέσσα.
Μια συνεργασία που άφησε εποχή στο χώρο του Ελληνικού τραγουδιού.
Αφορμή η ταινία μιούζικαλ "οι θαλασσιές οι χάντρες". Ακολούθησαν βέβαια η "Παριζιάνα" και το "Γοργόνες και μάγκες" το 1969.

Το 1969 είναι μια σημαδιακή χρονιά. Ο δίσκος "Ο δρόμος" των Μίμη Πλέσσα - Λευτέρη Παπαδόπουλου, όπου ο Γιάννης Πουλόπουλος τραγουδάει δέκα από τα δώδεκα τραγούδια, γίνεται αμέσως χρυσός.
Είναι ο πρώτος Ελληνικός δίσκος που γίνεται χρυσός, δίσκος που στα χρόνια που θα ακολουθήσουν καταρρίπτει κάθε ρεκόρ πωλήσεων, ρεκόρ που ακόμη και σήμερα δεν έχει φτάσει κανένας άλλος Ελληνικός δίσκος.
Την ίδια χρονιά συμμετέχει στο δίσκο "Οι ώρες" των Λίνου Κόκοτου - Άκου Δασκαλόπουλου.
Μετά την ανεπανάληπτη επιτυχία του "Δρόμου", άλλες δισκογραφικές εταιρίες προσπαθούν να προσελκύσουν τον "χρυσό" ερμηνευτή.
Ο Αλέκος Πατσιφάς όμως, βρίσκει τρόπο να τον κρατήσει στη ΛΥΡΑ.
Ξέροντας την επιθυμία του τραγουδιστή να βρίσκεται συνέχεια στο studio, τον βάζει να ηχογραφεί διαρκώς τραγούδια.
Είναι χαρακτηριστικό ότι την περίοδο 1969-71, ο Γιάννης Πουλόπουλος τραγουδά σε δέκα μεγάλους δίσκους 33 στροφών (!!!) και σε αρκετούς μικρούς 45 στροφών.

Σε συνέντευξή του το 1987 ο Γιάννης Πουλόπουλος όταν ρωτήθηκε αν έχει κάνει λάθη στην καριέρα του, θα αναφέρει την έκδοση των δέκα δίσκων που κυκλοφόρησαν μέσα σε δύο χρόνια, υπογραμμίζοντας όμως ότι περιέχουν μερικά από τα "κλασσικά" (όπως τα αποκάλεσε) τραγούδια που έχει πει.
Και έχει απόλυτο δίκιο σε αυτή του τη γνώμη περί "κλασσικών", γιατί μέσα στους 10 δίσκους αυτής της περιόδου υπάρχουν εξαίσια δείγματα της φωνής του και υπέροχες ερμηνείες σε τραγούδια που βασίζονται πάνω σε στίχους ποιημάτων του Λόρκα, και του Νερούντα (Emiliano Zapata), του Γιάννη Γλέζου, στην "Ερωφίλη" του Νίκου Μαμαγκάκη, στη "Γύφτισσα μέρα" του Γιώργου Κοντογιώργου και στη "Μαρία" του Νίκου Σέμση και την επόμενη χρονιά κυκλοφορεί δίσκο με τον επιστήθιο φίλο του τον Γιώργο Ζαμπέτα, το "Μουσικόραμα".
Λίγο πριν την έκδοση αυτού του δίσκου, μόλις πρόλαβε τη σύλληψη από τα όργανα της χούντας, μια και το τραγούδι των Γιώργου Κατσαρού - Πυθαγόρα "Πάμε για ύπνο Κατερίνα" θεωρήθηκε αντιστασιακό.
Κατέφυγε τότε σε χώρες της Δυτικής Ευρώπης.
Βέβαια προϋπήρχε και ο δίσκος "Μίλα μου για τη λευτεριά" των Μίμη Πλέσσα - Λευτέρη Παπαδόπουλου, που όλα τα τραγούδια - εκτός από ένα - είχαν απαγορευτεί από το καθεστώς της επταετίας.

Το 1973 τραγουδάει σε στίχους Κώστα Βίρβου και μουσική Μίμη Πλέσσα στο "Θάλασσα πικροθάλασσα" και το 1975 ερμηνεύει τα "12 ρεμπέτικα", ένα είδος τραγουδιού που αποδεικνύει πια πως ο Γιάννης Πουλόπουλος είναι ένας τραγουδιστής μοναδικός, που άνετα μπορεί να κινηθεί σε όλα τα είδη του Ελληνικού τραγουδιού.
Αυτός ήταν και ο τελευταίος δίσκος του στη ΛΥΡΑ.

Ακολουθούν συνεχείς χρυσοί δίσκοι με ελαφρολαϊκά και με διασκευασμένες ξένες επιτυχίες, όπως το "Αγάπα με".

Στην εταιρία ΜΙΝΟΣ μένει ως το 1989, έχοντας 11 χρυσούς δίσκους στο ενεργητικό του εκεί.
Την εποχή εκείνη ο χρυσός αντιστοιχούσε σε 60.000 πωλήσεις και ο πλατινένιος σε 100.000.
Μάλιστα, οι τρεις τελευταίοι δίσκοι έγιναν πλατινένιοι μετά την αποχώρησή του από τη ΜΙΝΟΣ.

Όλα αυτά τα χρόνια η ΛΥΡΑ δεν έπαψε να επανεκδίδει τραγούδια που είχε πει, κυρίως τραγούδια που είχαν κυκλοφορήσει σε δίσκους 45 στροφών.
Στο διάστημα 1977-89 συνεργάζεται και πάλι με τον Μίμη Πλέσσα, το Γιάννη Σπανό, τον Γιώργο Κριμιζάκη, ενώ το 1984 σε ένα δίσκο που έγινε χρυσός, τραγούδησε με το δικό του ξεχωριστό τρόπο τραγούδια του "Νέου Κύματος" σε δεύτερη εκτέλεση (πιάνο - επιμέλεια ορχήστρας ο Γιάννης Σπανός).

Ακολουθούν δύο δίσκοι και ένας τρίτος με μια συμμετοχή, στην POLYGRAM μεταξύ 1990-92.
Για ένα διάστημα 5 χρόνων μένει οικειοθελώς εκτός δισκογραφίας (φυσικά συνεχίζει τις εμφανίσεις του σε μεγάλα κέντρα).

Το 1997 ο Πουλόπουλος αρχίζει μια καινούρια συνεργασία με τη ΛΥΡΑ, με το δίσκο "Του τραγουδιού το βλέμμα", σε μουσική Αντώνη Στεφανίδη.
Δίσκος που γνωρίζει αμέσως μεγάλη επιτυχία.
Στο δίσκο αυτό για τους φανατικούς - και είναι πολλοί - ακροατές του, υπάρχει και μια μεγάλη έκπληξη.
Ο Γιάννης Πουλόπουλος "ξέθαψε" δύο δικά του τραγούδια από τα τέσσερα συνολικά που είπε σε κινηματογραφικές ταινίες γύρω στα 1972 - 1973 και ήταν άγνωστα, αλλά και δεν είχαν μέχρι σήμερα κυκλοφορήσει.
Τα τραγούδια αυτά το "Πάλι μεθυσμένος" και το "Αφού μου έφυγες εσύ", ξανατραγουδάει στον καινούργιο του δίσκο.
Το 1998, κυκλοφορεί την ζωντανή επαφή και το 1999 τον τελευταίο του δίσκο Στα όνειρα μου περπατώ.

Παντρεύτηκε την Μαρία - Ελισάβετ (Μπέττυ) Κοκκινάκη με την οποία στις 15 Μαΐου του 1991 απέκτησαν τη μοναχοκόρη τους, Άντα.

Η σύζυγος του Γιάννη Πουλόπουλου, ασχολήθηκε με τη συγγραφή στίχων αλλά τα τελευταία χρόνια δραστηριοποιείται στον επιχειρηματικό χώρο έχοντας έναν πολυχώρο κοινωνικών εκδηλώσεων στην Άνοιξη Αττικής.

Η κόρη είναι στο πλευρό της μαμάς και βοηθά στην οργάνωση των εκδηλώσεων αλλά και εργάζεται ως dj στις εκδηλώσεις ενώ φοιτά παράλληλα στη Νομική.